近日，國際頂尖學術期刊《自然》( Nature )在線發(fā)表南開大學化學學院袁明鑒教授課題組與加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授課題組吉印通研究進展。

該研究題為“High-efficiency and thermally stable FACsPbI3 perovskite photovoltaics”。團隊針對鈣鈦礦太陽能電池在高溫工況條件下穩(wěn)定性不足這一領域難題進行深入研究，首次揭示了合金鈣鈦礦薄膜內部復雜的化學組分偏析問題。基于此，研究團隊發(fā)展了一種全新的原位結晶動力學調控策略，成功制備出了兼具高效率與高工況穩(wěn)定性的鈣鈦礦太陽能電池器件，標志著在該領域的重大技術突破。

南開大學為第一通訊單位，化學學院袁明鑒教授、加拿大多倫多大學Edward H. Sargent教授為該論文通訊作者。

研究指出，目前高性能鈣鈦礦太陽能電池在制備過程中往往需要依賴氯化甲銨添加劑來穩(wěn)定物相并調控結晶。然而，這種添加劑在高溫條件下極易分解，引發(fā)鈣鈦礦薄膜化學組分失衡，進而顯著降低電池在高溫工況下的運行穩(wěn)定性，成為制約高性能鈣鈦礦光伏商業(yè)化進程的主要障礙。

FACsPbI3合金鈣鈦礦具有高相態(tài)與化學穩(wěn)定性，理論上無需依賴氯化甲銨添加劑，是實現高性能高穩(wěn)定鈣鈦礦太陽能電池最有希望的候選材料。然而，傳統方法制備的FACsPbI3鈣鈦礦太陽能電池在實際應用中，性能與工況穩(wěn)定性遠低于理論預期，原因亟待深入探討。因此，深挖鈣鈦礦光伏材料本征結構穩(wěn)定性，理解FACsPbI3合金鈣鈦礦太陽能電池器件失效機制，實現高效高溫工況穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池器件可控構筑，成為推動鈣鈦礦光伏技術進一步發(fā)展的迫切需求。

圖：結晶路徑轉變策略實現高效率高溫工況穩(wěn)定FACsPbI3鈣鈦礦太陽能電池

袁明鑒教授課題組長期致力于高性能鈣鈦礦半導體光電材料與器件研究。在持續(xù)探索新型高穩(wěn)定鈣鈦礦材料體系過程中，課題組利用同步輻射光源等大科學裝置，在前期開展了大量的時間空間分辨原位表征實驗，系統探究了FACsPbI3合金鈣鈦礦的結晶動力學行為。基于以上研究，團隊首次揭示了在FACsPbI3合金鈣鈦礦中，由于時空差異性結晶行為導致的組分縱向梯度偏析問題，并指出該問題是導致FACsPbI3鈣鈦礦太陽能電池器件性能低和高溫工況穩(wěn)定性不足的關鍵因素。

在此基礎上，課題組與合作單位開展了深入的理論模擬研究，闡明了該空間組分異質性的根本成因。隨后，通過理性篩選配體化學結構，結合多維度原位結晶動力學研究，研究團隊首次提出了具有普適性的結晶路徑調控轉換策略，最終實現了高質量無甲銨FACsPbI3鈣鈦礦薄膜可控制備，徹底解決了FACsPbI3鈣鈦礦薄膜的空間組分異質性問題。利用該策略制備的FACsPbI3鈣鈦礦太陽能電池器件，展現出了世界一流的能量轉換效率與高溫工況穩(wěn)定性。經過福建國家光伏產業(yè)計量中心和中國科學院上海微系統與信息技術研究所的權威認證，該器件的穩(wěn)態(tài)能量轉換效率達到了目前正式鈣鈦礦太陽能電池的最高水平。

該項研究立足化學基礎學科，結合了先進的理論模擬分析技術，融合了凝聚態(tài)物理與半導體器件等多學科交叉研究手段，成功實現了對鈣鈦礦半導體材料本征結構特性及構效關系的進一步深入理解，發(fā)展了高質量鈣鈦礦薄膜關鍵光伏材料可控制備新原理和新方法，為新一代鈣鈦礦光伏電池技術發(fā)展賦能。

化學學院物理化學專業(yè)博士研究生李賽賽、王迪、丁紫津，化學學院特聘研究員姜源植為該論文共同第一作者。

上述研究工作得到了國家杰出青年科學基金、國家自然科學基金委創(chuàng)新群體等項目的資助，同時也得到了特種化學電源全國重點實驗室、有機新物質創(chuàng)造前沿科學中心等平臺的大力支持。

論文鏈接：

021yin.com/articles/s41586-024-08103-7

來源：南開大學